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Auf Wilhelm IV. geht auch die Sammlung mathematischer und astronomischer Instrumente des Astronomisch-Physikalischen Kabinetts zurück, die damit zu den ältesten naturwissenschaftlich-technischen Sammlungen des Kontinents zählt. Sie zeigt noch heute Geräte der ersten festeingerichteten neuzeitlichen Sternwarte Europas, die um 1560 vom Landgrafen auf den beiden Eckaltanen seines neu erbauten Schlosses installiert wurde.

  

Landgraf Carl (reg. 1677-1730) verlegte die Sammlungen in das Ottoneum. Dieser Theaterbau des Landgrafen Moritz war hierfür zum ersten eigenen Museum Kassels umgebaut worden und wurde 1709 feierlich eröffnet. Neben der Kunst- und Wunderkammer, dem Münzkabinett und der naturwissenschaftlich-technischen Sammlung enthielt es auch als Schau- und Lehrmittelsammlung des Collegium Carolinum naturkundliche Bestände, anatomische Präparate, Architekturmodelle, Antiken, Ethnographica und auch vorgeschichtliche Grabungsfunde aus Hessen. Diese hatte Landgraf Carl 1709 vermutlich auf der Maderheide (Gemeinde Gudensberg) ausgraben lassen, - wohl die frühesten nachweisbaren vorgeschichtlichen Grabungen auf deutschem Boden.

  

Eine weitere Station der Sammlungen ist das 1779 von Landgraf Friedrich II. (reg. 1760-1785) als erster öffentlicher Museumsbau des Kontinents fertiggestellte Museum Fridericianum. In ihm fand die Antikensammlung Friedrichs Auf stellung. Die westphälische Zeit fügte den Sammlungen, die zum größten Teil zeit weise nach Paris verbracht wurden, schwere Verluste zu. Danach folgte eine Zeit der Stagnation. Auch die Überführung der kunstgewerblichen Gegenstände in das Erdgeschoß des neu errichteten Galeriebaus an der Schönen Aussicht 1877 und der Naturalien 1884 in das Naturkundemuseum (Ottoneum) brachte keine entscheidende Verbesserung. Die im Museum Fridericianum verbliebenen Antiken und die naturwissenschaftlichen Instrumente litten weiterhin unter räumlicher Enge.

  

Erst der Museumsdirektor Geheimrat Johannes Böhlau entwickelte um die Jahrhundert wende eine neue Konzeption, die er in dem von dem Münchner Architekten Theodor Fischer 1909-1913 errichteten und von Böhlau selbst geplanten Hessischen Landes museum erfolgreich verwirklichte. Er führte wesentliche Teile der alten Kunstkammer wieder zusammen. Zwei große Sammlungsschwerpunkte wurden gesetzt: Eine Kunstgewerbesammlung sollte dem nordhessischen Handwerk und Gewerbe als Muster-und Vorbildersammlung dienen und eine Sammlung hessischer Kunst- und Kulturaltertümer die Geschichte des Landes veranschaulichen. Die alten Bestände wurden wissenschaftlich erforscht, systematisch und chronologisch geordnet und wesentlich erweitert. Dies gelang u.a. durch die Unterstützung der Stadt Kassel, der Gewerbehalle und des Vereins für hessische Geschichte und Landeskunde, die wichtige Teile ihrer kulturhistorischen Sammlungen dem Museum übergaben. Mit Hilfe der Sammlung hessischer Geschichtsaltertümer des Geschichtsvereins konnte vor allem eine Mittelalter-Abteilung angegliedert werden. Daneben wurden besonders die Keramiken der hessischen Fayence- und Porzellanmanufakturen, das Kasseler Silber, die hessischen Münzen und die hessischen Militaria systematisch ergänzt, die vor- und frühgeschichtliche Sammlung außerordentlich vermehrt und eine Abteilung hessische Volkskunde neu angelegt. Als Ergänzung zur Sammlung antiker Plastik wurde eine Sammlung mittelalterlicher Skulpturen aufgebaut. Eine Erweiterung der Antiken-Sammlung und des Astronomisch-Physikalischen Kabinetts war dagegen nicht geplant.

  

1935 trat für fünf Jahre neben das Hessische Landesmuseum, das jetzt den Hauptakzent auf die Landeskunde legte, das Landgrafenmuseum an der Frankfurter Straße. Es vereinte Bestände der ehemals landgräflichen Sammlung aus dem Landesmuseum, den staatlichen Schlössern und der Kurhessischen Hausstiftung. Das Landgrafen museum fiel den Bomben zum Opfer; seine Bestände konnten wie die des Landesmuseums durch Auslagerung zu einem großen Teil gerettet werden.